第一作者：MingyuQi
通讯作者：YijunXu
通讯单位：福州大学
论文DOI：10./j.apcatb..
耦合CO2还原过程与有机物的选择性氧化可以保证光生载流子的充分利用和实现太阳能燃料和化工产品合成提供了可靠方法。因此，本文合成的0DCdS量子点负载于2DTiO2纳米片(TNS)的异质结催化剂，可用于光降解耦合高选择性氧化苯甲醇形成安息酸和还原CO2为CO。复合异质结的表面不仅有利于吸附和活化CO2分子，实现高效还原。而且CdS和TNS的协同界面调控苯甲醇的选择性形成产物安息酸。机理研究显示安息酸形成的关键是中间产物·CH(OH)Ph在异质结催化剂CdS/TNS表面的吸附能力弱于纯样CdS，更有利于安息酸的形成，这些发现有望为双功能耦合CO2还原的催化剂设计与应用提供指导性的思路。金属氧化物作为催化剂还原CO2的过程中存在反应动力学缓慢的问题，并且在纯水体系中催化活性、选择性和稳定性差。选择性氧化苯甲醇为苯甲醛或者安息酸的高纯度产品为获得高价值化工原材料提供了一个可靠方法。CdS可以实现苯甲醇氧化为安息酸的催化剂，但是在氧化过程中，选择性很低。因此，本文合成复合异质结催化剂CdS/TNS具有合适的带隙结构和用于半反应的合适异质结面，可用于在同一反应进程中高效分离光生载流子和提供活性位点用于协同耦合CO2还原和选择性转化苯甲醇。
图1.(a)CdS/TNS合成示意图；(b,c)TNS的HRTEM和TEM图；(d,e)CdS的HRTEM和TEM图(f–g)CdS/TNS的HRTEM和TEM图；(h-l)高级角环形暗场图和元素映射图。
图2.(a)XRD图；XPS图(b-e)Ti2p、O1s、Cd3d和S2p(f)紫外漫反射图。图3.(a)EPR图；DFT计算(b)CdS/TNS；(c)CdS；(d)CdS/TNS循环实验。图4.(a)程序升温脱附图；(b)阻抗图；(c)光电流图；(d)光致发光图；(e)时间分辨光致发光图；(f)TNS和CdS带隙宽度图；(g)TNS和CdS价带图；(h)机理图。
本文成功采用耦合氧化苯甲醇和还原CO2两个反应在同一进程中。由0DCdS和2DTNS构建的CdS/TNS异质结催化剂，不仅为CO2的吸附提供了稳定的表面，请确保氧化苯甲醇中间产物·CH(OH)Ph的脱附，促进安息香的生成。这些发现有望为双功能耦合CO2还原的催化剂设计与应用提供指导性的思路。
纳米催化
